完全生物可降解聚乳酸（PLA）因其优异的力学强度、生物相容性和成型加工性能受到了广泛关注，但其固有脆性和低耐热性的缺陷极大限制了其商业化应用。开发一种同时提高PLA薄膜的延展性、力学强度、耐热性和透明度的策略具有重大意义，但仍面临巨大挑战。本工作采用“双轴取向-受限结晶”工艺，对PLA的非晶区链网络和取向纳米晶体同时进行调控，实现了各向同性PLA薄膜的力学性能、耐热性和透明度的同时提高。具有高应变速率的双向拉伸应力诱导取向均质晶（HCs）的形成，并使其作为物理交联点增强非晶区链缠结网络。随后的受限结晶可促进取向HCs的完善，同时诱导立构复合晶（SCs）的形成，进一步强化分子链缠结并抑制链松弛。最终制备的薄膜具有优异的刚韧平衡性：断裂伸长率和屈服强度分别从12.5%和56.2 MPa增加到106.1%和84.2 MPa。此外，取向SCs还提升了薄膜的耐热性，在190 ^oC时仍具有11.5 MPa的储能模量，并且在热油（170 ^oC）中具有一定的尺寸稳定性。此外，纳米晶体还赋予PLA薄膜出色的透明度（＞90%）。这项工作为简单、高效地制备高性能PLA薄膜提供了重要指导，同时促进聚合物薄膜制造的可持续发展。

Qiu-Yang Wei, Ji-Zeng Huang, De-Zhuang Jia, Jun Lei, Hua-Dong Huang, Hao Lin, Jia-Zhuang Xu, Gan-Ji Zhong*, Zhong-Ming Li. Integration of stiffness, ductility, heat resistance, and transparency for polylactide film by manipulation of amorphous chain network and oriented nanocrystals. Macromolecules, 2024, 57(8): 3706-3718. DOI: 10.1021/acs.macromol.4c00215